中国科学技术大学研招网，中国科学技术大学研招网官网
无机超离子导体具有较高的离子导电性和良好的热稳定性，但其与锂金属电极的界面相容性差，阻碍了其在全固态锂金属电池中的应用。
2023年4月5日，中国科学技术大学姚宏斌、李震宇及浙江工业大学陶新永共同通讯在Nature在线发表题为“A LaCl3-based lithium superionic conductor compatible with lithium metal”的研究论文，该研究开发了一种与金属锂相容的LaCl3基锂超导体。该文报道了一种基于LaCl3的锂超离子导体，它与锂金属电极具有良好的界面相容性。与Li3MCl6(M = Y, In, Sc和Ho)电解质晶格相比，UCl3型LaCl3晶格具有用于快速Li+传导的大型一维通道，通过Ta掺杂La空位相互连接，从而形成三维Li+迁移网络。
优化后的Li0.388Ta0.238La0.475Cl3电解质在30℃时的Li+电导率为3.02 mS cm−1，活化能为0.197 eV。它还产生了一个梯度界面钝化层，以稳定锂金属电极，使锂对称电池(1mah cm−2)长期循环超过5000小时。当直接与未涂覆的LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2阴极和裸锂金属阳极耦合时，Li0.388Ta0.238La0.475Cl3电解质使固体电池能够在4.35 V的关闭电压和超过1mah cm−2的面积容量下运行超过100次循环。该研究还证明了镧系金属氯化物(LnCl3;Ln = La, Ce, Nd, Sm和Gd)，表明LnCl3固体电解质体系在导电性和实用性方面有进一步的发展。
使用全固态锂金属电池(ASSLMBs)可以解决传统锂离子电池的安全性和能量密度问题。作为ASSLMBs的基本组成部分，尽管固体电解质(SEs)直接影响电池性能，但没有一种SE具有ASSLMBs所需的所有特性，包括高离子导电性、用于亲密固-固接触的软晶格和宽电化学窗口。
缺乏这些特性导致先前报道的无机SE存在电极兼容性问题，如电极界面接触不良(氧化物SE)，低电极界面稳定性(硫化物SE)和与锂金属(卤化物/硫化物SE)的快速界面恶化，限制了它们在ASSLMBs中的实际应用。因此，在ASSLMBs中具有电极兼容性所必需的特性的锂超离子导体是非常可取的。
Li0.388Ta0.238La0.475Cl3的结构模型及Li+迁移机理（图源自Nature）
作者报道了一种具有独特的UCl3型结构的LaCl3基锂超离子导体。优化后的Li0.388Ta0.238La0.475Cl3SE具有较高的离子电导率和极好的电极兼容性，使Li/Li0.388Ta0.238La0.475Cl3/NCM523全电池的稳定循环，面积容量为1.16 mAh cm−2。该工作不仅证明了LaCl3基SE的电极兼容性，而且启发了一种全新的基于LnCl3晶格(Ln = La, Ce, Nd, Sm和Gd)的UCl3型SE体系，具有多种元素掺杂选择。
https://www.nature.com/articles/s41586-023-05899-8
中国科学技术大学研招网(中国科学技术大学研招网官网)
未经允许不得转载：考研培训网 » 中国科学技术大学研招网(中国科学技术大学研招网官网)
